Anschlussprojekte

2D Nanosysteme für solare Wasserstoffproduktion

Technische Universität München, Walter Schottky Institut - Holleitner Group

Lawrence Berkeley National Laboratory, Joint Center for Artificial Photosynthesis

Ziel dieses Projekts ist das Design einer On-chip elektrochemischen Zelle für effiziente solare Wasserstoffproduktion mit nanoscopischen katalytischen Elektroden aus 2D Materialien und entsprechenden Heterostrukturen.

Dafür wird eine universelle Plattform entwickelt, die elektro- und photochemische Charakterisierung von 2D Materialien wie z.B. MoS2 in unterschiedlichen Elektrolyten ermöglicht und die erforderliche Sensitivität und räumliche Auflösung bereitstellt um z.B. die photocatalytische Aktivität von Basalebenen und Kanten zu unterscheiden. Die Zelle soll ferner erlauben neben den photo-catalytischen Messungen auch in-situ Photolumineszenz und Raman Messungen durchzuführen welche Aufschluss über die Änderung der Ladungsträgerdichte z.B. durch molekulare Dotierung oder auch die Bildung von Gitterdefekten geben und die Änderung im exzitonischen Verhalten durch die unterschiedlichen Elektrolytmaterialien anzeigen.

Ferner sollen maßgeschneiderten Nano-Löchern und Nano-Ribbons mit Helium-Ionen in die 2D Kristalle geschnitten werden um die katalytische Aktivität von Basalebenen, Rändern und Kristalldefekten quantitative zu untersuchen. Die Photo-Aktivität soll durch die Verwendung von van der Waals Heterostrukturen gesteigert werden.

Ausgangsprojekt: 2D Van-der Waals Kristallmembrane zur solaren Energiegewinnung

Abschlussbericht

In der ersten Phase des Forschungsprojekts wurde die µ-Raman Spektroskopie erfolgreich auf ein- und mehrlagige MoS2 Membrane angewendet, um den Einfluss der Umgebung z.B. auf die Ladungsträgerdichte zu untersuchen [1] und um die photokatalytische Stabilität des Materials zu testen [2]. Motiviert sind die Untersuchungen mit dem vorhergesagten hohen Anwendungspotential von Übergangsmetall-Dichalkogeniden, wie z.B. MoS2, für die solare Wasserstoffgewinnung.

Während der zweiten Projektlaufzeit konnte gezeigt werden, dass mono-, bi- und mehrlagiges MoS2 in der Wasserstoffentwicklungsreaktion (HER) katalytisch aktiv sind [3]. Insbesondere zeigen die untersuchten Übergangsmetall-Dichalkogenide, dass das sogenannte Onset-Potential von der Anzahl der Einzellagen abhängt. Diese Beobachtung spricht dafür, dass der Elektronen-Hüpftransport zwischen den Lagen in der Reaktion dominant ist. Genauso konnte nachgewiesen werden, dass die HER-Aktivität in den mechanisch exfoliierten Proben mit deren Fläche und damit mit der Anzahl der Einzeldefekten in der Basalebene skaliert.

Ein weiterer Schwerpunkt bestand darin, die dielektrischen Eigenschaften der van-der-Waals Materialien quantitativ zu spektroskopieren. Dazu wurde die abbildende spektroskopische Ellipsometrie an monolagigen Übergangsmetall-Dichalkogenide eingeführt [4]. Vor allem die exzitonischen Übergängen, aber auch die Quasiteilchen-Bandlücke lassen sich damit ortsaufgelöst in entsprechenden Proben bestimmen und charakterisieren [5].

Im Rahmen des Projekts wurde darüber hinaus nachgewiesen, dass die elektrische Kontaktmorphologie in optoelektronischen und photovoltaischen Schaltkreisen durch die Einstrahlung mit fokussiertem Laserlicht beeinflusst werden kann. Dieses lokale Ausheilen lässt sowohl die Austrittsarbeit und damit die elektrischen Felder an den metallischen Kontakten, als auch die damit verbundenen physikalischen Prozesse, welche die optoelektronische Antwort der Materialien und Schaltkreise dominiert, durchstimmen [6].

Der Erfolg dieses Forschungsprojektes, der sich in sechs Publikationen in ‚high-impact‘ Zeitschriften widerspiegelt, wurde durch intensiven gegenseitigen Austausch der Projektpartner und einem Besuch von Dr. Ager am WSI, einem Besuch von Prof. Holleitner am JCAP und einem mehrwöchigen Forschungsaufenthalt von Herrn Eric Parzinger (Doktorand) am JCAP ermöglicht.

Projektbezogene Publikationen:

[1] B. Miller, E. Parzinger, A. Vernickel, A. Holleitner, and U. Wurstbauer, Photogating of mono- and few-layer MoS2, Appl. Phys. Lett. 106, 122103 (2015).

[2] E. Parzinger, B. Miller, B. Blaschke, J. A. Garrido, J. W. Ager, A. Holleitner, and U. Wurstbauer, Photocatalytic Stability of Single- and Few-Layer MoS2, ACS Nano, 9(11), 11302 - 11309 (2015).

[3] Hydrogen evolution activity of individual mono-, bi-, and few-layer MoS2towards photocatalysis, E. Parzinger, E. Mitterreiter, M. Stelzer, F. Kreupl, J. W. Ager, A.W. Holleitner, U. Wurstbauer, Applied Materials Today 8, 132-140 (2017). (2017).

[4] Imaging spectroscopic ellipsometry of MoS2, S. Funke, B. Miller, E. Parzinger, P. Thiesen, A.W. Holleitner, U. Wurstbauer, J. Phys.: Condens. Matter 28, 385301 (2016).

[5] Light–matter interaction in transition metal dichalcogenides and their heterostructures, U. Wurstbauer, B. Miller, E. Parzinger, A.W. Holleitner, J. Phys. D: Appl. Phys. 50 (2017).

[6] Contact morphology and revisited photocurrent dynamics in monolayer MoS2, E. Parzinger, M. Hetzl, U. Wurstbauer, A.W. Holleitner, Nature 2D Materials and Applications 1, 40 (2017).